Широкие возможности изучения нелинейных оптических явлений открылись после создания лазеров. В 1961 П. Франкен с сотрудниками (США) открыл эффект удвоения частоты света в кристаллах — генерацию 2-й гармоники света. В 1962 наблюдалось утроение частоты — генерация 3-й оптической гармоники. В 1961—1963 в СССР и США были получены фундаментальные результаты в теории нелинейных оптических явлений, заложившие теоретические основы Н. о. В 1962—63 было открыто и объяснено явление вынужденного комбинационного рассеяния света . Это послужило толчком к изучению вынужденного рассеяния др. видов: вынужденного рассеяния Мандельштама — Бриллюэна, вынужденного релеевского рассеяния и т.п. (см. Вынужденное рассеяние света ).
В 1965 было обнаружено явление самофокусировки световых пучков. Оказалось, что мощный световой пучок, распространяясь в среде, во многих случаях не только не испытывает обычной, так называемой дифракционной расходимости, а напротив, самопроизвольно сжимается. Явление самофокусировки электромагнитных волн в общей форме было предсказано в 1962 Г. А. Аскарьяном (СССР). Оптические эксперименты были стимулированы теоретическими работами Ч. Таунса с сотрудниками (США, 1964). Большой вклад в понимание природы явления внесли работы А. М. Прохорова с сотрудниками.
В 1965 были созданы параметрические генераторы света, в которых нелинейные оптические эффекты используются для генерирования когерентного оптического излучения, плавно перестраиваемого по частоте в широком диапазоне длин волн. В 1967 началось исследование нелинейных явлений, связанных с распространением в среде сверхкоротких (длительностью до 10-12 сек ) световых импульсов. С 1969 развиваются также методы нелинейной и активной спектроскопии, использующие нелинейные оптические явления для улучшения разрешающей способности и повышения чувствительности спектроскопических методов исследования вещества.
Взаимодействие сильного светового поля со средой. Элементарный процесс, лежащий в основе взаимодействия света со средой, — возбуждение атома или молекулы световым полем и переизлучение света возбуждённой частицей. Математическим описанием этих процессов являются уравнения, связывающие поляризацию P единицы объёма среды с напряжённостью поля Е (материальные уравнения). Линейная оптика базируется на линейных материальных уравнениях, которые для гармонической волны приводят к соотношению:
P = kE , (1)
где k — диэлектрическая восприимчивость , зависящая только от свойств среды. На соотношении (1) базируется важнейший принцип линейной оптики — суперпозиции принцип . Однако теория, основанная на (1), не способна объяснить ни один из перечисленных выше нелинейных эффектов. Согласно (1), переизлученное поле имеет ту же частоту, что и падающее, следовательно, уравнение (1) не описывает возникновения оптических гармоник; из (1) следует независимость показателя преломления среды от интенсивности. Сказанное означает, что материальное уравнение (1) является приближённым: фактически им можно пользоваться лишь в области слабых световых полей.
Суть приближений, лежащих в основе (1), можно понять, обращаясь к классической модели осциллятора, широко используемой в оптике для описания взаимодействия света с веществом. В соответствии с этой моделью, поведение атома или молекулы в световом поле эквивалентно колебаниям осциллятора. Характер отклика такого элементарного атомного осциллятора на световую волну можно установить, сравнивая напряжённость поля световой волны с напряжённостью внутриатомного поля Ea @ е/а2 @ 106 — 109 в/см (е — заряд электрона, а — атомный радиус), определяющего силы связи в атомном осцилляторе. В пучках нелазерных источников Е @ 1—10 в/см, т. е. Е